最近,李健维教授团队在绿色化学领域Top期刊《Green Chemistry》(影响因子:10.18)发表研究论文,其中第一作者为2019级硕士研究生周猛,通讯作者为化学工程与技术学院的贾春满教授和李健维教授。
二氧化钛因其性质稳定,无毒且可大量工业生产而被视为未来最有发现潜力的光催化剂,但其只能吸收波长小于387 nm的紫外光而导致其对光能的利用率不高,利用可见光光催化分解水制氢的性能极低。因此通过改性开发具有可见光响应的二氧化钛显得尤为重要,这其中硫掺杂二氧化钛可使二氧化钛的光响应范围提升至可见光区间,但目前利用硫脲、单质S等一系列含硫掺杂剂制备有S-TiO2的工艺存在硫掺杂二氧化钛的控制合成及批量制备技术尚未成熟、制备表面S掺杂量为约0.8-1.0 wt %的硫掺杂二氧化钛材料需要等量甚至几倍于二氧化钛的量的掺杂剂加入且S元素在材料制备过程中大量流失,原子利用率极低导致掺杂剂用量巨大,经济效益低,未来工业化生产过程中大量的掺杂剂在催化剂制备过程中会产生大量的废弃物排放,对环境影响较大等不利因素。而大量的硫化物与碳化物排放除了会导致空气质量下降、温室效应加剧甚至还会加速酸雨的形成,在能源开发与环境保护冲突日益加剧,碳中和被提上国际议程的当下,如何改善制备工艺来减少硫化物与碳排放并提升硫掺杂二氧化钛的可见光催化性显得格外有趣。
基于以上迫切需求,李健维教授研究团队,构筑了一种理想的二硫大环作为硫源,成功的制备了原子利用率极高的硫掺杂二氧化钛(DSM-TIO2),掺杂过程中S原子利用率高达95%以上,光催化材料制备工艺简单,并极大的提升二氧化钛在可见光范围内光催化分解水制氢的效率(λ> 400 nm条件,产氢速率为1718 μmol·g-1·h-1),当前绿色发展与环境保护成为国际主流的背景下,该工作将为今后开发新的硫掺杂二氧化钛工艺提供理论依据。并为未来绿色工业化开发包含硫在内的非金属元素掺杂半导体提供一条新思路与策略。
该项目得到了国家自然科学基金(21801052, 22161016, 22161017),海南省自然科学基金(220RC459),海南大学高层次人才启动基金(KYQD(ZR)1852)以及海南省研究生创新基金(Hys2020-68)的大力支持。
图1. 基于三元二硫大环作为掺杂剂的策略制备硫掺杂二氧化钛(DSM-TiO2),掺杂过程中硫原子的利用率高达95%以上
文章链接:https://doi.org/10.1039/D2GC00304J