近期，田新龙教授团队在《Journal of Materials Chemistry A》（IF=14.511）发表题为“Synergetic Spin-Valence Catalysis Mechanism in Oxygen Reduction Reactions on Fe-N-C Single-Atom Catalysts”的研究论文。海南大学化学工程与技术学院吴道雄副研究员为论文第一作者，邓培林副教授和田新龙教授为论文共同通讯作者。

过渡金属离子具有丰富的电子构型空间，可形成多种自旋态和价态，在催化反应中发挥了重要作用。过渡金属离子的自旋态和价态是制约过渡金属基催化剂活性的两个基本因素，深刻影响着中间体在金属位点上的吸附、转化和解离。协同调节自旋态和价态对于最大限度地提高材料的催化活性具有重要意义。然而，自旋态和价态对催化反应活性的协同作用尚不清楚，协同作用的内在机制还有待探索。

基于此，海南大学田新龙教授团队以Fe-N-C单原子催化剂作为研究模型，使用第一性原理计算方法结合恒电势模型及微观动力学模拟方法，揭示了Fe-N-C中金属阳离子的自旋态和价态的协同作用对高效催化氧还原反应的重要作用，并阐明了其中的自旋价态协同催化机制。Fe-N-C催化的氧还原反应过程涉及Fe离子多种自旋态和价态，其氧还原活性与自旋态和价态呈现出火山型关系。调节金属自旋态和价态可以将Fe-N-C的酸性起始电位（pH=1）从0.73V提高到1.01V，碱性起始电位（pH=13）从0.70V提高到0.95V，在设计开发高活性氧还原催化剂方面展示出巨大潜力。

该工作得到了海南省自然科学基金（222MS006, 221RC449），国家自然科学基金（22109035, 52164028, 22073087），国家重点研发计划（2018YFA0208603），中国科学院稳定支持基础研究领域青年团队计划（YSBR-004），海南省科技专项资助（ZDYF2021GXJS207, ZDYF2020207）和海南大学科研启动基金（KYQD(ZR)−20008, 20082, 20083, 20084, 21065, 21124, 21125）的资助。文章链接：https://doi.org/10.1039/D3TA00555K。