C-H键的选择性活化并氧化生成有价值的含氧产物一直是催化领域的研究热点。目前的研究主要关注于反应过程中C-H键或O₂的活化问题，对于活性氧物种在活性组分间的传递过程关注较少。而催化剂表面活性组分往往是分散的，很大程度上限制了活性氧物种的传递效率，这是抑制催化性能提升的关键之一。

图1.论文发表截图

针对这一问题，通过在单层的Bi₂WO₆纳米片中原位掺杂Ni，创制空间相连的受阻路易斯酸碱对（FLPs）和不饱和W级联活性单元（CAUs）。这种特殊的活性单元中FLPs和不饱和W分别对于C-H键和O₂分子有很好的活化作用，促进了C-H键的脱氢和活性氧物种的生成。得益于FLPs和不饱和W在同一活性单元内的级联作用，活性氧转移距离大大缩短，有效避免了活性氧转移对催化性能的抑制，这是光催化性能提升的主要原因。

图2 级联活性单元（CAUs）的表征和DFT计算分析

研究开创性地在光催化剂表面设计并构建级联活性单元，提出了一种高效的光催化甲苯氧化策略。对于多相光催化的传统认识中，很少考虑到这种特别的活性单元的设计，这有助于加快相关催化剂的开发。

图3 C-H键活化和氧转移路径及可能的反应机制

成果以“Photocatalytic toluene oxidation with nickel-mediated cascaded active units over Ni/Bi₂WO₆ monolayers”为题发表在Nature Communications上。论文第一作者为海南大学化学化工学院超薄二维材料的能源/环境可见光催化应用团队的时应章副研究员，通讯作者为福州大学能源与环境国家重点实验室林森教授、喻志阳研究员和吴棱教授。

相关研究得到国家自然科学基金项目（22272026, 22373017, 22272024, 52222102）、福建省“雏鹰计划”青年拔尖人才计划等经费资助。

论文信息：Yingzhang Shi, Peng Li, Huiling Chen, Zhiwen Wang, Yujie Song, Yu Tang, Sen Lin*, Zhiyang Yu*, Ling Wu*, Jimmy C. Yu & Xianzhi Fu, Photocatalytic toluene oxidation with nickel-mediated cascaded active units over Ni/Bi₂WO₆ monolayers, Nature Communications, 2024, 15:4641, 文章链接：https://doi.org/10.1038/s41467-024-49005-6

撰稿人：时应章

审核人：潘福生